Schneller Meniskus

Nature Communications Band 13, Artikelnummer: 2643 (2022) Diesen Artikel zitieren

9938 Zugriffe

33 Zitate

7 Altmetrisch

Details zu den Metriken

Flüssiges Metall gilt aufgrund seiner besonderen Kombination aus hoher elektrischer Leitfähigkeit, die mit der von Metallen vergleichbar ist, und außergewöhnlicher Verformbarkeit aufgrund seines flüssigen Zustands als vielversprechendes Material für weiche Elektronik. Allerdings ist die Anwendbarkeit von Flüssigmetall immer noch begrenzt, da es schwierig ist, gleichzeitig seine mechanische Stabilität und Anfangsleitfähigkeit zu erreichen. Darüber hinaus bleibt die zuverlässige und schnelle Strukturierung von stabilem Flüssigmetall direkt auf verschiedenen weichen Substraten mit hoher Auflösung eine gewaltige Herausforderung. In dieser Arbeit wird das meniskusgesteuerte Drucken von Tinte mit polyelektrolytgebundenen mikrogranularen Flüssigmetallpartikeln in einem wässrigen Lösungsmittel vorgestellt, um halbfestes Flüssigmetall zu erzeugen. Mikrogranulare Flüssigmetallpartikel, die im Verdampfungssystem gedruckt werden, sind mechanisch stabil, anfänglich leitfähig und lassen sich auf verschiedenen Substraten bis zu einer Größe von 50 μm strukturieren. Demonstrationen des ultradehnbaren (~500 % Dehnung) Stromkreises, der maßgeschneiderten E-Skin und des Zero-Waste-EKG-Sensors bestätigen die Einfachheit, Vielseitigkeit und Zuverlässigkeit dieser Fertigungsstrategie und ermöglichen einen breiten Nutzen bei der Entwicklung fortschrittlicher Soft-Elektronik.

Angesichts der steigenden Nachfrage nach elektronischen Geräten für den Einsatz in tragbaren Displays, elektronischer Haut (E-Skin) und tragbaren Gesundheitsgeräten erhalten maßgeschneiderte Soft-Elektronik mit hoher Dehnbarkeit große Aufmerksamkeit1,2,3,4,5,6. Im Gegensatz zu herkömmlichen Strategien zur Strukturierung unter Verwendung starrer Masken (z. B. Siebdruck, Fotolithografie) ermöglicht die digitale, maskenbasierte additive Strukturierung wie der Tintenstrahldruck eine schnelle und kostengünstige Herstellung elektronischer Geräte mit verschiedenen Designs7,8,9,10. Da die Strukturierung auf der Basis starrer Masken nicht mit weichen Substraten kompatibel ist, gilt der additive Druck als geeigneter für die vielseitige Herstellung weicher Elektronik.

Ein ideales leitfähiges Material und Druckverfahren für weiche, dehnbare Elektronik erfordert gleichzeitig (1) hohe Leitfähigkeit, (2) hohe Auflösung, (3) hohe Dehnbarkeit, (4) mechanische Stabilität, (5) einfache schnelle Verarbeitung in einem Schritt und ( 6) Bedruckbarkeit auf verschiedenen Substraten. Als Kandidaten wurden 1/2D-Materialien, leitende Polymere und eine in Metallpartikel eingebettete Matrix untersucht11,12,13,14,15. Allerdings unterliegen diese Materialien aufgrund ihrer im Vergleich zu Metallen geringen Leitfähigkeit und/oder unzureichenden mechanischen Verformbarkeit Einschränkungen für den Einsatz als weiche, dehnbare Elektronik. Galliumbasiertes Flüssigmetall (LM) überwindet diese Einschränkungen aufgrund seiner einzigartigen Kombination aus hoher Leitfähigkeit und Verformbarkeit auf Metallebene16,17,18. Die mechanische Instabilität von LM aufgrund seiner Fließfähigkeit behindert jedoch seine praktische Anwendbarkeit, da der direkte Kontakt mit anderen Materialien (z. B. Elektronikkomponenten, Haut) begrenzt ist19.

Um die oben genannten Nachteile von Bulk-LM zu überwinden, wurde ein auf LM-Partikeln basierender Ansatz aktiv untersucht, bei dem die äußere Oxidschicht ihr flüssigkeitsähnliches Verhalten einschränken kann20,21. Allerdings verschlechtert die Bildung der nativen Oxidschicht die elektrische Leitfähigkeit, da das Oxid ein Isolator ist. Daher ist nach der Strukturierung eine zusätzliche Bearbeitung wie mechanisches Schrubben, Zugbeanspruchen oder chemisches Ätzen erforderlich, um die Oxidschicht aufzubrechen oder zu entfernen10,22,23,24,25. Dadurch werden die LM-Partikel jedoch wieder in Massen-LM umgewandelt, wodurch die mit Massen-LM verbundenen Probleme erneut auftreten. Darüber hinaus führt der Bedarf an zusätzlicher Verarbeitung möglicherweise zu fehlerhaften (z. B. offenen oder kurzgeschlossenen) Bereichen und erzeugt so Unsicherheiten, die den Herstellungsprozess unzuverlässig machen. Um dieses Problem zu lösen, haben Jeong et al. kürzlich über intrinsisch leitfähige Flüssigmetall-Mikropartikel durch Dotierung mit Wasserstoff berichtet, die durch Düsendruck strukturiert werden können26. Obwohl die dotierten flüssigen Metallpartikel eine zuverlässige intrinsische elektrische Leitfähigkeit unter Beibehaltung ihrer Stabilität aufweisen, konnte keine hochauflösende Strukturierung nachgewiesen werden. Darüber hinaus schränken die auf organischen Lösungsmitteln basierende Tinte und die Notwendigkeit, über einen längeren Zeitraum bei hohen Temperaturen (120 °C, 3 Stunden) zu tempern, die Art des verwendbaren Substrats ein und schränken die schnelle Herstellung ein. Daher wurden die oben genannten kritischen Anforderungen an gedrucktes leitfähiges Material für weiche, dehnbare Elektronik trotz zahlreicher Bemühungen noch nicht berücksichtigt.

Hier stellen wir das meniskusgesteuerte Drucken (MGP) von halbfesten Polyelektrolyt-gebundenen Flüssigmetall-Mikrogranularpartikeln (PaLMP) vor, um hochstabile, ultradehnbare und anfänglich leitfähige Elektroden mit hoher Auflösung in einem einfachen Ein-Schritt-Verfahren zu strukturieren. Schrittprozess. Abbildung 1a zeigt den MGP-Prozess von PaLMP. Der Begriff „Meniskus“ bezieht sich auf die gekrümmte Flüssigkeits-Luft-Grenzfläche, die sich auf natürliche Weise zwischen der sich seitlich bewegenden Düse und dem Substrat bildet. Die am Meniskus auftretende Lösungsmittelverdampfung erleichtert die Dünnfilmabscheidung bei Bewegung der Düse. Abbildung 1b–h zeigt bildlich verschiedene Merkmale von PaLMP-basierten gedruckten Elektroden. Die gedruckten Elektroden sind zunächst leitfähig (Abb. 1b) und können mit einer Auflösung von bis zu 50 μm gedruckt werden (Abb. 1c). Mit einer einstufigen Drucksitzung ist eine schnelle mehrschichtige Musterung möglich, da keine zusätzliche Nachbearbeitung für jede Schicht erforderlich ist. Großflächige Strukturierung (Abb. 1d), ultrahohe Dehnbarkeit (Abb. 1e) und mechanische Stabilität (Abb. 1f) können genutzt werden, um unsere Elektroden in herkömmliche Elektronik wie Mikro-LED-Displays zu integrieren (Abb. 1g). Da unsere Technik keine harte Verarbeitung erfordert (Verwendung organischer Lösungsmittel, Glühen bei hoher Temperatur), können unsere Elektroden auf verschiedene Substrate gedruckt werden (z. B. VHB-Band, Polydimethylsiloxan (PDMS), Hydrogel, Biogel, Metallfilm, Wafer, Glas, PET ) (Abb. 1h), was unsere Technik äußerst vielseitig für die Herstellung verschiedener Arten weicher elektronischer Geräte macht. Ergänzende Tabelle 1 zeigt einen Vergleich zwischen der herkömmlichen Herstellung weicher Elektronik auf LM-Partikelbasis und unserer MGP-basierten Strategie.

eine schematische Darstellung des MGP-Prozesses von PaLMP. b–h, Foto der nachgewiesenen Eigenschaften: anfängliche elektrische Leitfähigkeit (b), hochauflösende/mehrschichtige Strukturierung (c), großflächige Strukturierung (d), Dehnbarkeit (e), mechanische Stabilität (f), Integrationsfähigkeit mit konventionelle Elektronik (g), Druckfähigkeit auf verschiedenen Substraten (h).

Unsere Tinte wurde durch Spitzenbeschallung einer Lösung bestehend aus LM und Polystyrolsulfonat (PSS, Molekulargewicht (MW): 1.000.000 g/mol) in Wasser mit 10 Vol.-% Essigsäure (AA) formuliert. Durch die Spitzenbeschallung werden LM-Partikel mit einer dünnen Oxidhülle erzeugt, wie auf der linken Seite von Abb. 2a und der ergänzenden Abb. 120,27 dargestellt. Ohne PSS betrug das Zetapotential (ζ) der LM-Partikel +76,3 mV (Einschub in Abb. 2b), was darauf hinweist, dass die LM-Partikel in der Lösung positiv geladen sind. Unter Einbeziehung von PSS beträgt ζ –23, 2 mV (Einschub in Abb. 2b), was darauf hindeutet, dass das PSS die LM-Partikel durch elektrostatische Wechselwirkung umgibt (rechte Seite von Abb. 2a, ergänzende Abb. 2); Diese mit PSS umgebenen LM-Partikel werden in dieser Arbeit als PaLMP bezeichnet. LM-Partikel ohne PSS werden als LMP bezeichnet.

a Schematische Darstellung und Zetapotential von Flüssigmetallpartikeln (LMP) und PaLMP-Konfiguration. b UV-Vis-Spektren der Tinte gemäß verschiedenen Kombinationen. Einschub: Foto jeder Tinte c Foto von MGP mit LMP- und PaLMP-basierter Tinte. Tinte auf LMP-Basis verstopft leicht. d Der Druckdruck variiert die Größe des flüssigen Metalltropfens. Der eingefügte Regenbogenbalken ist linear von 0 bis 30 mm/s. e Kontaktwinkel von LMP- und PaLMP-basierter Tinte sowie PaLMP-basierter Tinte nach Entnahme der Hälfte des ursprünglichen Volumens. f OM-Seitenansichtsbild des Meniskus, der mit LMP- und PaLMP-basierter Tinte erstellt wurde. g Foto und OM-Bild von gedrucktem PaLMP mit unterschiedlichem Lösungsmittel. h Schematische Darstellung des PaLMPs-Zusammenbauprozesses in verschiedenen Lösungsmitteln.

Abbildung 2b zeigt die UV-Vis-Spektren verschiedener Lösungen (alle Lösungen hatten das gleiche Lösungsmittel bestehend aus Wasser und AA): nur Lösungsmittel, LM, PSS und LM + PSS. Die LM + PSS-Lösung hatte ein Spektrum, das repräsentativ für die Kombination von LM- und PSS-Spektren war. Ergänzende Abbildung 3 zeigt die Kartierung der energiedispersiven Röntgenspektroskopie (EDS), was darauf hinweist, dass PSS gut auf der Oberfläche von LM-Partikeln gebunden sind. Selbst nach Zugabe einer starken Säure (HCl) zu unserer Lösung, die typischerweise die Oxidhülle entfernt und die LM-Partikel in LM-Tröpfchen umwandelt, blieb das PaLMP gut dispergiert (ergänzende Abbildung 4), was die Umgebung der LM-Partikel zusätzlich bestätigt mit PSS zur Verbesserung der chemischen Stabilität von PaLMP.

Die gute Verteilung und erhöhte Stabilität von PaLMP war entscheidend für den zuverlässigen Druck der Elektroden, wie in Abb. 2c dargestellt. Die Düse, aus der LMP-Tinte austritt, war während des Druckens häufig verstopft (Zusatzfilm 1); Andererseits zeigte die PaLMP-Tinte einen zuverlässigen Druck ohne Verstopfungen (Zusatzfilm 2). Das Verstopfen kann durch die Koaleszenz des LMP während des Druckens aufgrund seiner Instabilität erklärt werden (ergänzende Abbildung 5). Die rechnergestützte Fluiddynamik wurde mithilfe der Finite-Elemente-Methode (FEM) durchgeführt, wie in Abb. 2d dargestellt. „Druckdruck“ wurde als der Druck definiert, der erforderlich ist, um die Tinte mit der gleichen Geschwindigkeit von 6 mm/s zu drucken. Da der Radius des Tropfens (Rdrop > 40 μm) dem Radius der Düse (Rnozzle =50 μm) ähnlich wird, steigt der Druckdruck drastisch an (quadratische Datenpunkte) über den typischen Arbeitsbereich (≤250 Pa) hinaus. Dies weist darauf hin, dass es zu einer Verstopfung der Düse kommen wird. Detaillierte Mathematik und Geometrie finden Sie in den ergänzenden Abbildungen. 6 und 7, Tabelle 2 und Anmerkung. Die rheologischen Eigenschaften der PaLMP-Tinte sind in der ergänzenden Abbildung 8 dargestellt.

Für die meniskusgeführte Dünnfilmabscheidung ist die Benetzbarkeit der Tinte entscheidend, um den Film zuverlässig und kompakt auf dem Substrat abzuscheiden29,30. Abbildung 2e zeigt den Kontaktwinkel der LMP- und PaLMP-Tinte auf Glas und zeigt, dass Letzteres einen geringeren Kontaktwinkel aufweist. Der PaLMP-Tintentropfen wurde teilweise mit einer Pipette entnommen. Der Radius des Tröpfchens blieb konstant, was zu einer weiteren Verringerung des Kontaktwinkels führte, was bedeutet, dass das Tröpfchen am Substrat fixiert ist. Diese Ergebnisse bestätigen, dass PSS die Benetzbarkeit der Tinte verbessert. Die bessere Benetzbarkeit der PaLMP-Tinte verringert auch den Kontaktwinkel und extrudiert den Meniskus während des Druckens, wie in Abb. 2f dargestellt (siehe ergänzende Abb. 9 für den Aufbau der Meniskusbeobachtung in Echtzeit). Diese Effekte beschleunigen die Lösungsmittelverdunstung aufgrund des verringerten Oberflächen-Volumen-Verhältnisses der Lösung und ermöglichen so eine schnelle Trocknung und Filmbildung gleichzeitig mit der beweglichen Düse.

Für den kompakten Aufbau von PaLMPs während des Druckens, der für eine hohe Filmleitfähigkeit erforderlich ist, ist AA unerlässlich. Wenn PaLMPs mit einem Lösungsmittel auf der Basis von deionisiertem Wasser (DI) gedruckt werden, werden im gesamten Film Hohlräume beobachtet; wohingegen kompakt zusammengebautes PaLMP mit AA in DI-basiertem Lösungsmittel beobachtet wird (Abb. 2g). Die verbesserte Packungsdichte kann durch die Erhöhung der Protonenkonzentration erklärt werden, die als Ladungsneutralisierungsmittel wirkt und die elektrostatische Abstoßung zwischen den negativ geladenen PaLMPs verringert (Abb. 2h)31. Die Änderung des Zetapotentialwerts von –68, 1 auf –23, 2 mV bei Zugabe von AA lässt auf eine verringerte elektrostatische Abstoßung zwischen PaLMPs schließen (ergänzende Abbildung 10).

Abbildung 3a ist ein Foto des MGP von PaLMP. Für MGP wurden ein pneumatisch angetriebener Druckkopf und ein auf 70 °C beheiztes Substrat verwendet, um die Lösungsmittelverdunstung zu erleichtern und eine robuste Haftung zwischen PaLMPs und Substrat zu erreichen. Anstatt wie beim Tintenstrahldruck Tröpfchen auszustoßen, drückt MGP die Tinte mit konstantem Druck auf das Substrat und zieht die Düse in einem festen vertikalen Abstand vom Substrat über das Substrat (Abb. 3b). Dadurch entsteht ein Meniskus (z. B. eine konkave Luft-Flüssigkeits-Grenzfläche), an dem es zur Lösungsmittelverdampfung und kontinuierlichen Filmabscheidung kommt29. Die Dicke des Films nahm mit zunehmender Druckgeschwindigkeit ab (Abb. 3c), was darauf hindeutet, dass der Druck im Verdunstungsregime durchgeführt wird 29, 32 (ergänzende Abbildung 11 ist das Oberflächenprofil von bedruckten PaLMP-Filmen mit unterschiedlichen Dicken). In diesem System erfolgt die Verdampfung des Lösungsmittels und die Filmbildung gleichzeitig mit der Bewegung der Düse. Dies war entscheidend, um eine dicht gepackte, zusammengesetzte Partikelarchitektur zu erhalten, die stabil auf der Oberfläche haftet, ohne dass die Partikel zerbrechen (Abb. 3d), und um hochauflösende Merkmale zu erhalten, die dem Durchmesser von entsprechen der Düsenöffnung (Ergänzungsbild 12). Wie in Abb. 3e zu sehen ist, können über MGP Linienbreiten von nur 50 μm gedruckt werden.

ein Foto von MGP von PaLMPs. b Schematische Darstellung des MGP von PaLMP mit Tinte auf Essigsäurebasis (AA). c Dicke der abgeschiedenen PaLMPs entsprechend der Druckgeschwindigkeit. Fehlerbalken zeigen Maximal- und Minimalwerte an. d REM-Bilder von gedrucktem PaLMP bis MGP. e OM-Bild von PaLMPs, gedruckt mit unterschiedlichen Breiten. f Foto und REM-Bild des bedruckten PaLMP nach dem Abziehen mit Klebeband. g pH-Variation der entwickelten Tinte vor und nach der Verdunstung. Fehlerbalken zeigen Maximal- und Minimalwerte an. h XPS-Spektren von gedrucktem PaLMP unter verschiedenen Beschichtungsbedingungen.

Der Abziehtest des gedruckten Films auf Si-Wafern zeigt die Robustheit des geklebten Films (Abb. 3f für Abziehtest auf Wafersubstraten). Im Gegensatz dazu hatte ein Film, der mit einer Tinte ohne AA beschichtet war, und ein Film, der ohne Erhitzen des Substrats gedruckt wurde, eine relativ schlechte Haftung (ergänzende Abbildung 13). Der pH-Wert der AA-haltigen Tinte nahm ab, als das Lösungsmittel bei 70 °C verdampfte (Abb. 3g). Daher gehen wir davon aus, dass die PaLMPs während der MGP in einem sauren Zustand getempert werden, während das Lösungsmittel nahe der Luft-Flüssigkeitsfilm-Grenze (dh der Kontaktlinie) verdampft, während sie sich zu einem Film zusammenfügen. Röntgenphotoemissionsspektroskopie (XPS) zeigt, dass bei der Verwendung von AA-haltiger Tinte und erhitztem Substrat neben den Galliumoxid-Peaks auch Gallium-Peaks vorhanden sind. Ohne AA in der Tinte oder ohne Erwärmung des Substrats wurden nur Galliumoxid-Peaks beobachtet (Abb. 3h). Somit wird durch das Glühen von PaLMPs im sauren Zustand die Oxidhülle teilweise entfernt, wodurch das Gallium herausgepresst wird. Wir gehen davon aus, dass die Entfernung und Neubildung der Oxidschicht an der Grenzfläche die Haftung des PaLMP-Films am Substrat 21, 33 verstärkt (ergänzende Abbildung 14). Wir haben außerdem beobachtet, dass nur der Film, der mit einer AA-haltigen Tinte auf ein erhitztes Substrat gedruckt wurde, zunächst leitfähig war, mit einer Leitfähigkeit von 1,5 × 106 S/m. Dies kann auf die teilweise Entfernung des Oxids während des chemischen Glühens zurückgeführt werden, wodurch das PaLMP durch teilweises Zusammenführen elektrisch verbunden wird. Es ist von entscheidender Bedeutung, dass kein zusätzlicher Aktivierungsschritt erforderlich ist, um die Elektrode leitend zu machen, da dies den Herstellungsprozess verkompliziert und möglicherweise fehlerhafte Bereiche (z. B. Kurzschlüsse oder offene Schaltkreise) einführt. Schließlich wurde ein auf PaLMP-Tinte basierender Film mittels Siebdruck erzeugt; Dieser Film hatte jedoch eine andere Filmmorphologie und war nicht dehnbar (weitere Erläuterungen finden Sie in den ergänzenden Abbildungen 15 und 16), was die Bedeutung von MGP weiter unterstreicht.

Abbildung 4 zeigt schematische und tatsächliche Bilder verschiedener Filme, die auf PDMS-Substrat gedehnt werden. Der Film, der mit einer Tinte hergestellt wurde, die weder AA noch PSS enthielt, riss und löste sich unter Belastung vom Substrat (Abb. 4a). Der Film, der mit einer AA-haltigen Tinte ohne PSS hergestellt wurde, haftete gut auf PDMS; Allerdings riss die Folie unter Belastung (Abb. 4b). Diese Ergebnisse bestätigen erneut die Rolle von AA bei der Verbesserung der Haftung von LMP-basierten Filmen auf dem Substrat. Bei dem Film, der mit einer Tinte erzeugt wurde, die sowohl AA als auch PSS enthielt, riss der Film unter Belastung weder auf noch delaminierte er (Abb. 4c). Das REM-Bild bestätigt die Dehnung des Partikels ohne Bruch nach der Belastung (siehe Abb. 5c unten für wiederholten Belastungszyklus). Dies bestätigt, dass PSS nicht nur die flüssigen Metallpartikel einkapselt, um zu verhindern, dass GaIn herausgedrückt wird, sondern auch die Partikel miteinander verbindet34,35, um die Folie dehnbar zu machen. (Siehe ergänzende Abbildung 17 für die Kraft als Funktion der Dehnung von mit PaLMP beschichtetem PDMS).

a Schematische Darstellung und Foto von beschichteten LMPs ohne AA unter Belastung. Es werden starke Delamination und Risse beobachtet. b Schematische Darstellung und Foto von beschichteten LMPs mit AA unter Belastung. c Schematische Darstellung, Foto und SEM-Bild gedruckter PaLMPs mit AA unter Belastung. Es sind keine Delamination oder Risse zu beobachten.

a Widerstand von gedrucktem PaLMP entsprechend der angelegten Belastung. b Beständigkeit von PaLMP bei wiederholter Anwendung von 100 % Belastung über 10.000 Zyklen. c SEM-Bild und EDS-Kartierung von PaLMP nach den Belastungszyklen. Es kommt zu keinem Bruch im PaLMP und der im PSS enthaltene Kohlenstoff und Surfer wird nach dem Radfahren gleichmäßig verteilt. d Oben: Foto des gefalteten PaLMP. Mitte links, unten rechts: Foto bzw. OM-Bilder nach dem Entfalten des gefalteten PaLMP. Unten links: Foto nach dem Auffalten des gefalteten Massen-LM. e Oben: Foto des gestreckten PaLMP. Unten: Bilder von PaLMP (links) und Bulk-LM (rechts) nach dem Dehnen. f Widerstandsvariation mehrschichtiger PaLMP-basierter Verbindungen bei wiederholter Anwendung von 50 % Dehnung. Einschub: Darstellung der End-to-End- (links) und parallelen (rechts) Elektrodenkonfiguration.

Abbildung 5a zeigt die Widerstandsänderung von PaLMP, gedruckt auf einem VHB-Band, je nach Belastung. Im Gegensatz zu Massen-LM, das eine Widerstandsschwankung entsprechend der Änderung der Geometrie aufweist36,37, zeigt gedruckter PaLMP-Film aufgrund seiner piezopositiven Leitfähigkeit38,39 eine vernachlässigbare Widerstandsschwankung unter Belastung (z. B. einen Anstieg von 0,1 Ω bei 200 % Belastung). Eine solch geringfügige Änderung des Widerstands bei Belastung ist wahrscheinlich auf die zunehmende Anzahl elektrischer Pfade zurückzuführen, die durch die enge Überbrückung zwischen PaLMPs unter Belastung verursacht werden. Interessanterweise kann diese elektromechanische Eigenschaft durch Ändern der Dicke gedruckter PaLMPs eingestellt werden. Beispielsweise weist ein dünner PaLMP-Film eine geringere Leitfähigkeit und große Widerstandsschwankungen je nach Dehnung auf (ergänzende Abbildung 18), während dicke PaLMPs bei Verformung eine vernachlässigbare Widerstandsänderung aufweisen. Diese abstimmbare Natur von PaLMP macht es äußerst vielseitig für das Design verschiedener weicher Elektronikgeräte – der dünne Film kann in Dehnungssensoren und verformbaren Heizgeräten verwendet werden, und der dicke Film kann für dehnbare Elektroden und Verbindungen verwendet werden. Der PaLMP-Film zeigt eine zuverlässige und stabile Reaktion bei wiederholter Belastung (über 10.000 Zyklen) ohne elektrischen Ausfall (Abb. 5b). Nach dem Belastungszyklus wurde kein Aufbrechen von Partikeln und keine Ablösung von Polyelektrolyt festgestellt, wie im REM-Bild und der EDS-Kartierung von Kohlenstoff und Schwefel (beides Elemente in PSS) dargestellt (Abb. 5c). Die Abhängigkeit des PSS-Molekulargewichts von den PaLMP-basierten Filmeigenschaften ist in der ergänzenden Abbildung 19 dargestellt.

Die Fließfähigkeit von Massen-LM führt häufig zu einem unerwünschten elektrischen Kurzschluss oder Ausfall, wenn das Substrat verformt wird40. Daher sollte herkömmliche LM-basierte Elektronik mit einer zusätzlichen Isoliermatrix gekapselt werden. Diese Designanforderung behindert jedoch die Anwendbarkeit und praktische Nutzung LM-basierter Elektronik, indem ihr direkter elektrischer Kontakt mit anderen elektronischen Komponenten eingeschränkt wird. Im Gegensatz zu Massen-LM weist PaLMP eine ausgezeichnete mechanische Stabilität auf und behält gleichzeitig seine metallische elektrische Leitfähigkeit bei (Abb. 5d, e). Wenn das Substrat gefaltet wird, verschmiert das gemusterte Bulk-LM aufgrund seiner Fließfähigkeit (Foto unten links in Abb. 5d). Darüber hinaus kommt es aufgrund der extrem hohen Oberflächenspannung zu unerwünschten Verschmelzungen zwischen strukturierten Linien, was zu elektrischen Kurzschlüssen führt. Im Gegensatz dazu ist in der PaLMP-basierten Musterlinie nach wiederholtem Falten und Entfalten kein Fließen, Brechen oder Verschmelzen zu erkennen, wie auf dem Foto (Mitte links) und dem OM-Bild (unten rechts) in Abb. 5d dargestellt. Ein ähnliches Phänomen kann beobachtet werden, wenn die Geräte mit mehreren engen Linien in seitlicher Richtung gedehnt werden. Die Dehnung führt aufgrund des Poisson-Effekts zu einer Kontraktion in den senkrechten Richtungen (Einzelheiten siehe ergänzende Abbildung 20), wie im oberen Foto in Abbildung 5e dargestellt. Eine durch Dehnung induzierte Kontraktion führt zu einer unerwünschten Verschmelzung und einem elektrischen Kurzschluss von Bulk-LM-basierten Leitungen, die in unmittelbarer Nähe angeordnet sind. Dadurch wird die Konstruktion von Mustern mit hoher Dichte begrenzt, die für kompakte Elektronik erforderlich sind (unten rechts in Abb. 5e). Im Gegensatz dazu sind PaLMP-basierte Linien mechanisch stabil (unten links in Abb. 5e); Daher ist ein elektrischer Kurzschluss selbst bei extremer Belastung kein Problem. Darüber hinaus ermöglicht die verbesserte Stabilität von PaLMP die direkte Integration von Mehrschichtstrukturen und herkömmlichen elektronischen Komponenten darauf und ermöglicht so die einfache Herstellung komplexer gedruckter Schaltkreise41. Beispielsweise haben wir erfolgreich mehrschichtige Verbindungen hergestellt, die über VIA mit End-to-End- und parallelen Elektrodenkonfigurationen verbunden sind. Die in Abb. 5f gezeigten wiederholten Belastungstests bestätigen die mechanische Robustheit und Zuverlässigkeit der mehrschichtigen Verbindungen, die für hochdichte Soft-Elektronik unerlässlich sind. Außerdem zeigt PaLMP über mehrere Wochen hinweg eine stabile elektrische Leitfähigkeit ohne jegliche Einkapselung (ergänzende Abbildung 21). Um die Integrationsfähigkeit mit herkömmlicher Elektronik zu bestätigen, haben wir schließlich die Herstellung eines verformbaren Mikro-LED-Displays demonstriert (ergänzende Abbildung 22 und Abbildung 1g), indem wir die herkömmlichen elektronischen Komponenten mit PaLMP-Geräten unter Verwendung von Silberpaste und leitfähigem Epoxidharz verbunden haben. Darüber hinaus können elektronische Komponenten ohne Leitpaste direkt in PaLMP integriert werden (ergänzende Abbildung 23).

Zunächst leitfähiges und dehnbares PaLMP kann mit einfachen MGP-Methoden problemlos auf verschiedenen Substraten integriert werden. Der additive Fertigungsansatz des Druckens ermöglicht die schnelle Herstellung verschiedener Elektronikgeräte mit unterschiedlichen Größen und Formen42. Aufgrund dieser Anpassbarkeit und Skalierbarkeit sowie der direkten Druckbarkeit auf weichen Substraten eignet sich MGP von PaLMP hervorragend für die Erstellung zieloptimierter Soft-Elektronik wie E-Skin. Abbildung 6a ist ein Foto einer optimal angepassten E-Haut, die an unterschiedlich großen Handprothesen angebracht ist. Die demonstrierte E-Skin besteht aus einem PaLMP-basierten mehrschichtigen Drucksensor-Array und Dehnungssensoren. Die verbesserte mechanische Stabilität von PaLMP ermöglicht die mehrschichtige Strukturierung und die Verwendung als Direktkontaktelektrode für die piezoresistive Druckmessung (Abb. 6b). Das mehrschichtige Druckerfassungsarray wurde für die präzise Erfassung der räumlichen Druckverteilung ohne Rauschen entwickelt, das durch elektrische Kurzschlüsse zwischen Verbindungen verursacht werden kann (siehe ergänzende Abbildung 24 für den gesamten Herstellungsprozess und ergänzende Abbildung 25 für den Herstellungsprozess des Drucksensors). Der Dehnungssensor für einen künstlichen Finger wurde mit einem Serpentinenwiderstand und dehnbaren Verbindungen mit vernachlässigbarer Widerstandsänderung gebaut (Abb. 6c). Für eine zuverlässige Dehnungsmessung, die nicht durch die Dehnung der Verbindungen beeinträchtigt wird, wurden die Verbindungen dick gedruckt, während der Serpentinenwiderstand dünn gedruckt wurde, indem die Druckgeschwindigkeit variiert wurde (ergänzende Abbildung 26). Da MGP eine schnelle und individuelle Abscheidung von PaLMPs ermöglichen, ohne dass ein zusätzlicher Prozess zur elektrischen Aktivierung erforderlich ist, können verschiedene Designs und Abmessungen von Leitermustern gedruckt und im laufenden Betrieb verwendet werden. Diese Funktion erleichtert die Erstellung von E-Skins, die für verschiedene Größen oder Teile von Robotern und Prothesen optimiert sind. Sowohl das von MGP hergestellte Drucksensor-Array als auch der Dehnungssensor zeigten eine zuverlässige Funktionalität, wie durch eine ausgeklügelte Erfassung der ausgeübten Druckverteilung bzw. der Fingerbiegung gezeigt wurde (Abb. 6d, e und ergänzende Abb. 27, 28).

ein Foto einer auf PaLMP basierenden maßgeschneiderten E-Haut, die an Handprothesen unterschiedlicher Größe angebracht ist. b Foto und Illustration eines mehrschichtigen Drucksensor-Arrays. c Foto des Dehnungssensors. d Druckverteilungskartierung mit mehrschichtigem Drucksensorarray. e Echtzeit-Widerstandsüberwachung mit Dehnungssensor. Einschub: relativer Widerstand entsprechend der Dehnung (f) Foto eines verformbaren PaLMP-basierten EMG-Sensors, der auf dem kommerziell erhältlichen medizinischen Klebeband hergestellt wurde. Nach dem Ablösen des EMG-Sensors von der Haut sind keine Rückstände erkennbar. g EMG-Signale gemessen mit PaLMP-basiertem EMG-Sensor am Unterarm.

Die anpassbare Herstellbarkeit des Druckansatzes kann auch erhebliche Auswirkungen auf das Design tragbarer Elektronik wie hautmontierter EMG-Sensoren haben. Um die Aktivität der Zielmuskeln effektiv und mit hoher Genauigkeit zu überwachen, sollten EMG-Sensoren optimal für die Zielkörperteile oder für bestimmte Personen mit einzigartigen Größen und Konfigurationen ihres Skeletts und ihrer Muskeln konzipiert sein43. Hier ermöglichen die vielseitige druckbasierte Herstellbarkeit und die hohe mechanische/chemische Stabilität von PaLMP die Konstruktion verformbarer EMG-Sensoren, die auf gewünschte Anwendungen zugeschnitten sind, wie in Abb. 6f dargestellt. Ein weiteres wichtiges Merkmal der PaLMP-basierten EMG-Elektrode ist, dass sie biokompatibel ist (ergänzende Abbildung 29) und nach der Verwendung keine Rückstände auf der Haut hinterlässt, wodurch sie sich hervorragend für die Verwendung mit Hautschnittstellen eignet. Abbildung 6g zeigt EMG-Signale, die mit einem PaLMP-basierten Sensor am Unterarm gemessen wurden, und bestätigt dessen Fähigkeit zur EMG-Erfassung mit hoher Wiedergabetreue (der Aufbau für die physiologische Signalmessung ist in der ergänzenden Abbildung 30 dargestellt). Diese Demonstrationen zusammen zeigen die Anpassbarkeit sowie die Zuverlässigkeit des MGP von PaLMP für die einfache und schnelle Etablierung von Soft-Elektronik, die für bestimmte Zielanwendungen optimiert ist.

Viele medizinische Geräte, darunter auch hautmontierte Geräte, werden im Allgemeinen nur einmal verwendet, um potenzielle Infektionsprobleme durch ihre Wiederverwendung zu vermeiden. Mit der steigenden Nachfrage nach Einweg-Gesundheitsgeräten44 wird die Entsorgung dieser Abfälle jedoch zu einem ernsten wirtschaftlichen und ökologischen Problem45,46. Um diesem Problem gerecht zu werden, hat abfallfreie medizinische Elektronik aus biologisch abbaubaren Materialien große Aufmerksamkeit erregt47,48,49. LM hat in diesem Zusammenhang Aufmerksamkeit erregt, da es durch die Reduktion zu LM in großen Mengen mit Säure recycelbar ist. Basierend auf PaLMP, das sich leicht auf verschiedenen Substraten strukturieren lässt, haben wir seine Möglichkeiten für die funktionalisierte, weiche, abfallfreie medizinische Elektronik demonstriert.

Abbildung 7a zeigt einen abfallfreien, an der Haut anbringbaren EKG-Sensor, der fest am Handgelenk befestigt ist und aus einer PaLMPs-Elektrode und einem klebrigen, abbaubaren Biogel besteht. Die hervorragende Benetzbarkeit und Stabilität der Tinte sowie die sofortige Verdunstung des Lösungsmittels während der MGP ermöglichen das zuverlässige Drucken von PaLMPs auf der dynamischen Oberfläche des Biogels. Zur Überwachung der EKG-Signale werden drei PaLMP-basierte Elektroden am rechten Arm (RA), linken Arm (LA) und linken Bein (LL) angebracht, um eine EKG-Überwachung in Echtzeit zu ermöglichen, wie in Abb. 7b dargestellt. Messungen und Vergleiche von EKG-Signalen, die mit PaLMP-basierten Elektroden und kommerziell erhältlichen Elektroden erfasst wurden (Abb. 7c), zeigen die hohe Genauigkeit von PaLMP-basierten Elektroden für die EKG-Überwachung.

a Foto und Illustration eines an der Haut anbringbaren EKG-Sensors mit Zero-Waste. b Schematische Darstellung der EKG-Überwachung mit drei Elektroden. EKG-Sensoren werden am rechten Arm (RA), linken Arm (LA) und linken Bein (LL) angebracht. c Echtzeit-EKG-Überwachung mit PaLMP-basierten Elektroden und kommerziell erhältlichen Elektroden. d Foto des Entsorgungsprozesses für gebrauchte EKG-Sensoren. PaLMP-basierte Elektroden werden zu LM-Massen reduziert und das Biogel-basierte Substrat wird vollständig abgebaut.

Im Gegensatz zu vielen an der Haut anbringbaren Sensoren auf Basis herkömmlicher Metalle50,51,52,53 kann dieser PaLMP-basierte EKG-Sensor vollständig und ohne Abfall entsorgt werden, wie in Abb. 7d dargestellt. Zunächst wird das biologisch abbaubare Substrat durch Eintauchen in die verdünnte schwache Säurelösung (5 % AA) vollständig abgebaut. Anschließend wurden alle PaLMPs durch Zugabe von HCl (37 %) reduziert und zu wiederverwendbaren LM-Tröpfchen zusammengeführt. Diese Demonstration zeigt die Möglichkeit, PaLMP für die Herstellung hautverträglicher, verformbarer und recycelbarer Elektronik zu verwenden, was neue Möglichkeiten für abfallfreie medizinische Geräte aufzeigt.

Eine fortschrittliche Fertigungsstrategie, die eine schnell anpassbare und skalierbare Herstellung von Soft-Elektronik ermöglicht, kann viele Möglichkeiten für persönliche Elektronik, Robotik und medizinische Geräte eröffnen, indem optimierte Designs für gewünschte Zwecke schnell bereitgestellt werden8,42,54,55. Hier haben wir eine solche Technik basierend auf MGP von PaLMP entwickelt. Mit MGP strukturiertes PaLMP ist nicht nur hinsichtlich des Designs hochgradig anpassbar, sondern auch dehnbar, mechanisch stabil und in der Lage, ohne zusätzlichen Prozess eine hochauflösende und mehrschichtige Strukturierung auf verschiedenen Substraten durchzuführen. Das Drucken von stabilem, dehnbarem und anfänglich leitfähigem PaLMP überwindet die Einschränkungen des Bulk-LM- und LMP-basierten Ansatzes56,57,58,59, wo ihre mechanische und chemische Instabilität und die Notwendigkeit eines zusätzlichen Prozesses zur elektrischen Aktivierung die einfache Konstruktion fortschrittlicher weicher Materialien verhindern , dehnbare Elektronik. Demonstrationen hoch dehnbarer und dennoch mechanisch stabiler Verbindungen, verformbarer Displays mit herkömmlicher LED, maßgeschneiderter mehrschichtiger E-Skins und Zero-Waste-EKG-Sensoren bestätigen ihre Anwendbarkeit, Zuverlässigkeit und Vielseitigkeit für Soft-Elektronik. Wir gehen davon aus, dass MGP von PaLMP eine wichtige Grundlage für fortschrittliche Soft-Elektronik für viele reale Anwendungen sein kann.

Alle Chemikalien wurden ohne weitere Reinigung verwendet und wurden von Sigma-Aldrich bezogen, sofern nicht anders angegeben. Zur Herstellung und Charakterisierung der PaLMP-Tinte wurden eutektische Gallium-Indium-Legierung (EGaIn, Rich-Metals), Poly(styrolsulfonat) (PSS, mit einem durchschnittlichen Molekulargewicht von 70.000 und 1.000.000) und Essigsäure (99 %) verwendet. Zum Bedrucken des Substrats wurden PDMS (Sylgard 184, Dow Corning), VHB-Band (3 M), Tegaderm (3 M) und Bio-Gel47 verwendet. Zur Herstellung des Drucksensors mit Pyramidenstruktur wurden PDMS, Trichlor(1H,1H,2H,2H-perfluoroctyl)silan (PFOCTS, 97 %) sowie Pyrrolmonomer, Polypyrrollösung und Eisen(III)-p-toluolsulfonat-Hexahydrat verwendet.

Bulk-LM (1,25 g) und 0,07 g (7 × 10–8 mol) PSS wurden in verdünnter Essigsäure (10 Vol.-% in entionisiertem Wasser, 2 ml) zugegeben. Diese Verbindungslösung wurde einer Spitzenbeschallung (VC 505, Sonics & Materials, 3 mm Mikrospitze) bei 500 W und 20 kHz für 30 Minuten unterzogen.

Für die MGP von PaLMPs wurde ein handelsüblicher Düsendrucker (BIO X6, CELLINK) verwendet. Vorbereitete Tinte (2 ml) wurde für den Düsendruck in die Spritze injiziert und das Druckbett auf 40–70 °C erhitzt, um die Lösungsmittelverdunstung zu beschleunigen und das chemische Tempern während des MGP zu erleichtern. Düsentypen und Druckgeschwindigkeiten wurden je nach Zweck bestimmt (Durchmesser: 50–200 μm, Druckgeschwindigkeit: 0,5–30 mm/s).

Eine schematische Darstellung des gesamten Herstellungsprozesses eines mehrschichtigen Drucksensor-Arrays ist in der ergänzenden Abbildung 18 dargestellt. Zunächst wurden die miteinander verbundenen Linien auf das PDMS-Substrat gedruckt (Dicke: 300 μm). Anschließend wurden Isolierschichten auf anderen Bereichen des strukturierten Substrats als den Durchgangslöchern abgeschieden. Obere Elektroden, die mit dem Drucksensor in Kontakt stehen, wurden auf die Isolierschicht gedruckt, indem sie mit dem Loch für die elektrische Verbindung mit der Verbindungsleitung ausgerichtet wurden.

Eine schematische Darstellung des gesamten Herstellungsprozesses des Drucksensors ist in der ergänzenden Abbildung 19 dargestellt. Das Siliziumsubstrat wurde in Pyramidenform geätzt und anschließend wurde PFOCTS chemisch auf dem geätzten Substrat abgeschieden, um das Abziehen zu erleichtern. Vorgehärtetes PDMS wurde auf das geätzte Silizium gegossen und aufgeschleudert. Geformtes PDMS wurde 30 Minuten lang bei 80 °C ausgehärtet und vom Silikon abgezogen. Das PDMS mit Pyramidenstruktur wurde mit Sauerstoffplasma behandelt und Polypyrrolmonomer wurde auf der Oberfläche abgeschieden. Nach der Monomerabscheidung wurde PDMS in die Lösung eingetaucht, die den Katalysator (Eisen(III)-p-toluolsulfonat-Hexahydrat, gelöst in Wasser zu 1,6 Gew.-%) und Polypyrrol60 enthielt.

Eine schematische Darstellung des gesamten Herstellungsprozesses eines künstlichen Fingers ist in der ergänzenden Abbildung 20 dargestellt. Um die Widerstandsänderung unter Belastung zu maximieren, wurde die Serpentinenstruktur von dünnem PaLMP (Dicke: 3 μm) für den Dehnungssensor gedruckt, während dickes PaLMP (Dicke: 20) für den Dehnungssensor gedruckt wurde μm) wurde für Leiterbahnen gedruckt.

PaLMP-basierte biointerfacete Elektroden wurden ohne weitere Behandlung auf kommerziell erhältliches medizinisches Klebeband und Biogel für EMG- bzw. EKG-Messungen gedruckt. Hergestellte EMG- und EKG-Sensoren werden mit einem kommerzialisierten Bluetooth-EP-Signalerfassungssystem (BioRadio, Great Lakes NeuroTech.) verbunden.

Chemische, rheologische und morphologische Charakterisierung.

Die Zetapotentialwerte der Tinten wurden mit DLS (Zetasizer nano zs, Malvern) gemessen. Jede Tinte wurde mit einem UV/VIS-Spektrophotometer (Lambda 1050, Perkin Elmer) bei Wellenlängen im Bereich von 200 nm bis 500 nm charakterisiert. Um die chemische Zusammensetzung des gedruckten PaLMP unter verschiedenen Beschichtungsbedingungen zu bestimmen, wurde Röntgen-Photoelektronenspektroskopie (XPS, K-alpha, Thermo VG Scientific) durchgeführt.

Die scheinbare Viskosität von LM-Tinten mit unterschiedlichen PSS-Anteilen wurde mit dem Rheometer MCR 302 (Anton Paar) bei einer Schergeschwindigkeit von 10−2 ~ 102 s−1 bei Raumtemperatur gemessen. Um die Benetzbarkeit jeder Tinte zu bestimmen, wurde der Kontaktwinkel mit einem Kontaktwinkelanalysator (SEO Phoenix) gemessen. Die Messungen wurden für jede Probe zweimal durchgeführt: als 100 μl der Probe aufgetropft wurden und als 50 μl davon entnommen wurden. Um die Morphologie des gedruckten PaLMP zu beobachten, wurden REM-Bilder mit S4800 (Hitachi) aufgenommen.

Zur Messung des Widerstands der PaLMP-Charakteristik wurde ein LCR-Messgerät (4284 A, HP) verwendet. Sofern nicht anders angegeben, wurden die Proben auf die gleiche Größe gedruckt und zugeschnitten (Druck: 0,3 mm × 20 mm, Schneiden: 1 mm × 25 mm).

Die Charakterisierung der E-Skin wurde mit dem LCR-Messgerät, einem Kraftmessgerät (die maximale Kraft beträgt 50 N, Mark-10), einem Ständer mit Motor (Mark-10) und einer maßgeschneiderten manuellen Färbemaschine durchgeführt. Die Echtzeitüberwachung von EMG und EKG wurde mit kommerziellen drahtlosen Elektrophysiologie-Messgeräten (BioRadio, Great Lakes NeuroTech.) durchgeführt.

Alle Experimente an menschlicher Haut wurden mit Genehmigung des Institutional Review Board des Korea Advanced Institute of Science and Technology (Protokollnummer: KH2021-231) durchgeführt. Alle Probanden waren nach Einverständniserklärung freiwillig an Experimenten beteiligt.

Die Autoren erklären, dass die Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, im Artikel und seinen ergänzenden Informationsdateien verfügbar sind. Zusätzliche Daten oder Quelldateien sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

Der für die rheologische Modellierung von Tinte verwendete Softwarecode ist auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

Kim, K., Kim, B. & Lee, CH Drucken flexibler und hybrider Elektronik für Gesundheitsüberwachungssysteme mit menschlicher Haut- und Augenschnittstelle. Adv. Mater. 32, 1902051 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Lim, HR et al. Fortschrittliche weiche Materialien, Sensorintegrationen und Anwendungen tragbarer, flexibler Hybridelektronik in den Bereichen Gesundheitswesen, Energie und Umwelt. Adv. Mater. 32, 1901924 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Sim, K., Rao, ZY, Ershad, F. & Yu, CJ Gummiartige Elektronik, vollständig aus dehnbaren Elastomer-Elektronikmaterialien hergestellt. Adv. Mater. 32, 1902417 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Wang, CF, Wang, CH, Huang, ZL & Xu, S. Materialien und Strukturen für weiche Elektronik. Adv. Mater. 30, 1801368 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Chortos, A., Liu, J. & Bao, ZA Streben nach prothetischer elektronischer Haut. Nat. Mater. 15, 937–950 (2016).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Song, EM et al. Materialien für flexible bioelektronische Systeme als chronische neuronale Schnittstellen. Nat. Mater. 19, 590–603 (2020).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Lim, DU et al. Vollständig mit Tintenstrahl bedruckte vertikale Heterostruktur für Elektronik im Wafermaßstab. Acs Nano 13, 8213–8221 (2019).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Park, SH et al. 3D-gedruckte Polymer-Fotodetektoren. Adv. Mater. 30, 1803980 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Yuk, H. et al. 3D-Druck von leitfähigen Polymeren. Nat. Komm. 11, (2020).

Lee, J. et al. Schnell anpassbare, skalierbare 3D-gedruckte drahtlose optogenetische Sonden für vielseitige Anwendungen in der Neurowissenschaft. Adv. Funktion. Mater. 30, 2004285 (2020).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Oh, JY et al. Dehnbarer, selbstheilender halbleitender Polymerfilm für ein Aktivmatrix-Dehnungssensor-Array. Wissenschaft. Adv. 5, eaav3097 (2019).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Wang, Y. et al. Ein hoch dehnbares, transparentes und leitfähiges Polymer. Wissenschaft. Adv. 3, e1602076 (2017).

Artikel ADS PubMed PubMed Central CAS Google Scholar

An, HS et al. Oberflächenunabhängige, hoch dehnbare und biegsame, leitfähige MXene-Mehrschichtschichten. Wissenschaft. Adv. 4, 6547 (2018).

Google Scholar

Lee, J. et al. Leitfähiger, faserbasierter, ultraempfindlicher Textildrucksensor für tragbare Elektronik. Adv. Mater. 27, 2433–2439 (2015).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Lee, J. et al. Hochempfindliche Multifilamentfaser-Dehnungssensoren mit extrem großem Erfassungsbereich für die Textilelektronik. Acs Nano 12, 4259–4268 (2018).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Tang, SY, Tabor, C., Kalantar-Zadeh, K. & Dickey, MD Gallium Liquid Metal: Das Elixier des Teufels. Annu. Rev. Mater. Res. 51, 381–408 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Daeneke, T. et al. Flüssige Metalle: Grundlagen und Anwendungen in der Chemie. Chem. Soc. Rev. 47, 4073–4111 (2018).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Neumann, TV & Dickey, MD Flüssigmetall-Direktschreiben und 3D-Druck: eine Rezension. Adv. Mater. Technol. 5, 2000070 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Joshipura, ID, Ayers, HR, Majidi, C. & Dickey, MD Methoden zur Strukturierung flüssiger Metalle. J. Mater. Chem. C. 3, 3834–3841 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Lin, YL, Genzer, J. & Dickey, MD Eigenschaften, Herstellung und Anwendungen von Flüssigmetallpartikeln auf Galliumbasis. Adv. Wissenschaft. 7, 2000192 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Kwon, KY et al. Oberflächenmodifikation von flüssigen Metallen auf Galliumbasis: Mechanismen und Anwendungen in biomedizinischen Sensoren und weichen Aktoren. Adv. Intel. Syst. 3, 2000159 (2021).

Artikel Google Scholar

Tang, LX, Mou, L., Zhang, W. & Jiang, XY Großserienfertigung hochelastischer Leiter auf einer Vielzahl von Oberflächen. Acs Appl. Mater. Schnittstellen 11, 7138–7147 (2019).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Ford, MJ et al. Kontrollierte Anordnung flüssiger Metalleinschlüsse als allgemeiner Ansatz für multifunktionale Verbundwerkstoffe. Adv. Mater. 32, 2002929 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Zhou, LY et al. Vollständig bedruckte flexible und dehnbare Elektronik mit durch Drücken oder Gefrieren aktivierbaren Flüssigmetall-Silikontinten. Adv. Funktion. Mater. 30, 1906683 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Xu, JY et al. Bedruckbare und recycelbare leitfähige Tinte auf Basis eines flüssigen Metalls mit hervorragender Oberflächenbenetzbarkeit für flexible Elektronik. Acs Appl. Mater. Schnittstellen 13, 7443–7452 (2021).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Veerapandian, S. et al. Mit Wasserstoff dotierte viskoplastische Flüssigmetall-Mikropartikel für dehnbare gedruckte Metallleitungen. Nat. Mater. 20, 533–540 (2021).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Kong, W. et al. Oxidvermittelte Mechanismen der Bildung und Stabilisierung von Galliumschaum beim Schermischen in Luft. Soft Matter 16, 5801–5805 (2020).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Yan, JJ et al. Lösungsverarbeitbare Flüssigmetall-Nanotröpfchen durch oberflächeninitiierte radikalische Atomtransferpolymerisation. Nat. Nanotechnologie. 14, 684–690 (2019).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Gu, XD et al. Die meniskusgeführte Abscheidung halbleitender Polymere. Nat. Komm. 9, 534 (2018).

Artikel ADS PubMed PubMed Central CAS Google Scholar

Park, S. et al. Großflächiger Aufbau dicht ausgerichteter einwandiger Kohlenstoffnanoröhren mittels Lösungsscherung und deren Anwendung auf Feldeffekttransistoren. Adv. Mater. 27, 2656–2662 (2015).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Cossio, G. & Yu, ET Zetapotentialabhängige Selbstorganisation für die Lithographie sehr großflächiger Nanosphären. Nano. Lette. 20, 5090–5096 (2020).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Le Berre, M., Chen, Y. & Baigl, D. Von der konvektiven Anordnung zur Landau-Levich-Abscheidung mehrschichtiger Phospholipidfilme kontrollierter Dicke. Langmuir 25, 2554–2557 (2009).

Artikel PubMed CAS Google Scholar

NorketiNorketi, JE, Dickey, MD & Miller, VM Ein Überblick über die Versprödung flüssiger Metalle: Aufbrechen der unterschiedlichen Mechanismen. Metall. Mater. Trans. A 52, 2158–2172 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Corredor, L., Maini, B. & Husein, M. Verbesserung der Polymerflutung durch Zugabe von oberflächenmodifizierten Nanopartikeln. SPE Asien-Pazifik-Konferenz und Ausstellung für Öl und Gas. Brisbane, Australien (2018).

Vajihinejad, V. et al. Wasserlösliche Polymerflockungsmittel: Synthese, Charakterisierung und Leistungsbewertung. Makromol. Mater. Ing. 304, 1800526 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Leber, A. et al. Weiche und dehnbare Flüssigmetall-Übertragungsleitungen als verteilte Sonden multimodaler Verformungen. Nat. Elektron. 3, 316–326 (2020).

Artikel ADS Google Scholar

Zhu, S. et al. Ultradehnbare Fasern mit metallischer Leitfähigkeit unter Verwendung eines Kerns aus einer flüssigen Metalllegierung. Adv. Funktion. Mater. 23, 2308–2314 (2013).

Artikel CAS Google Scholar

Zheng, LJ et al. Leitfähigkeitsstabile Flüssigmetall-Mantel-Kern-Mikrofasern für dehnbare, intelligente Stoffe und energieautarke Sensorik. Wissenschaft. Adv. 7, (2021).

Yun, GL et al. Mit flüssigem Metall gefülltes magnetorheologisches Elastomer mit positiver Piezoleitfähigkeit. Nat. Komm. 10, (2019).

Zhang, MK, Yao, SY, Rao, W. & Liu, J. Transformierbare weiche Flüssigmetall-Mikro-/Nanomaterialien. Mater. Wissenschaft. Ing. R. Rep. 138, 1–35 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Liu, SZ, Shah, DS & Kramer-Bottiglio, R. Hochdehnbare mehrschichtige elektronische Schaltkreise mit zweiphasigem Gallium-Indium. Nat. Mater. 20, 851–858 (2021).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Pacchioni, G. 3D-DRUCK Möge die Stärke mit Ihnen sein. Nat. Rev. Mater. 2, 17081 (2017).

Artikel ADS Google Scholar

Cholewicki, J., Mcgill, SM & Norman, RW Vergleich von Muskelkräften und Gelenkbelastung aus einem Optimierungs- und EMG-unterstützten Lendenwirbelsäulenmodell – hin zur Entwicklung eines Hybridansatzes. J. Biomech. 28, 321–331 (1995).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Yang, JC et al. Elektronische Haut: Aktuelle Fortschritte und Zukunftsaussichten für an der Haut anbringbare Geräte zur Gesundheitsüberwachung, Robotik und Prothetik. Adv. Mater. 31, 1904765 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Kiddee, P., Naidu, R. & Wong, MH Ansätze zur Entsorgung elektronischer Abfälle: Ein Überblick. Abfallmanagement 33, 1237–1250 (2013).

Artikel PubMed Google Scholar

Gollakota, ARK, Gautam, S. & Shu, CM Inkonsistenzen bei der Entsorgung von Elektroschrott in Entwicklungsländern – Fakten und plausible Lösungen. J. Umgebung. Geschäftsführer 261, 110234 (2020).

Artikel Google Scholar

Baumgartner, M. et al. Widerstandsfähige und dennoch vollständig abbaubare Biogele auf Gelatinebasis für weiche Roboter und Elektronik. Nat. Mater. 19, 1102–1109 (2020).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Shim, JS, Rogers, JA & Kang, SK Physikalisch transiente elektronische Materialien und Geräte. Mater. Wissenschaft. Ing. R. Rep. 145, 100624 (2021).

Artikel Google Scholar

Hwang, SW et al. Eine physikalisch vorübergehende Form der Siliziumelektronik. Science 337, 1640–1644 (2012).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Jeong, JW et al. Materialien und optimierte Designs für Mensch-Maschine-Schnittstellen über epidermale Elektronik. Adv. Mater. 25, 6839–6846 (2013).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Jeong, JW et al. Kapazitive epidermale Elektronik für elektrisch sichere, elektrophysiologische Langzeitmessungen. Adv. Gesundheitc. Mater. 3, 642–648 (2014).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Jang, KI et al. Ferromagnetischer, gefalteter Elektrodenverbund als weiche Schnittstelle zur Haut zur elektrophysiologischen Langzeitaufzeichnung. Adv. Funktion. Mater. 26, 7281–7290 (2016).

Artikel CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Rodeheaver, N. et al. Dehnungsisolierende Materialien und Grenzflächenphysik für weiche tragbare Bioelektronik und drahtlose, bewegungsartefaktgesteuerte Gesundheitsüberwachung. Adv. Funktion. Mater. 31, 2104070 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Lind, JU et al. Instrumentierte herzmikrophysiologische Geräte durch dreidimensionalen Multimaterialdruck. Nat. Mater. 16, 303–308 (2017).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Zhu, ZJ, Park, HS & McAlpine, MC 3D-gedruckte verformbare Sensoren. Wissenschaft. Adv. 6, eaba5575 (2020).

Artikel ADS PubMed PubMed Central Google Scholar

Boley, JW, White, EL, Chiu, GTC & Kramer, RK Direktes Schreiben einer Gallium-Indium-Legierung für dehnbare Elektronik. Adv. Funktion. Mater. 24, 3501–3507 (2014).

Artikel CAS Google Scholar

Ladd, C., So, JH, Muth, J. & Dickey, MD 3D-Druck von freistehenden Flüssigmetall-Mikrostrukturen. Adv. Mater. 25, 5081–5085 (2013).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Park, YG, An, HS, Kim, JY & Park, JU Hochauflösendes, rekonfigurierbares Drucken von Flüssigmetallen mit dreidimensionalen Strukturen. Wissenschaft. Adv. 5, eaaw2844 (2019).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Park, JE et al. Wiederbeschreibbares, druckbares leitfähiges Flüssigmetall-Hydrogel. Acs Nano 13, 9122–9130 (2019).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Lee, G.-H. et al. Parallele Signalverarbeitung einer drahtlosen Drucksensorplattform kombiniert mit auf maschinellem Lernen basierender Kognition, inspiriert vom menschlichen somatosensorischen System. Adv. Mater. 32, 201906269 (2020).

ADS Google Scholar

Referenzen herunterladen

Diese Arbeit wurde von der National Research Foundation of Korea (NRF-2021M3H4A1A03049075 und NRF-2020M3C1B8A01111568) unterstützt.

Diese Autoren haben gleichermaßen beigetragen: Gun-Hee Lee, Ye Rim Lee.

Department of Materials Science and Engineering, Korea Advanced Institute of Science and Technology (KAIST), 291 Daehak-ro, Yuseong-gu, Daejeon, 34141, Republik Korea

Gun-Hee Lee, Ye Rim Lee, Do A Kwon, Hyeonji Kim und Steve Park

School of Electrical Engineering, Korea Advanced Institute of Science and Technology (KAIST), 291 Daehak-ro, Yuseong-gu, Daejeon, 34141, Republik Korea

Gun-Hee Lee & Jae-Woong Jeong

Abteilung für Chemie- und Biomolekulartechnik, Korea Advanced Institute of Science and Technology (KAIST), 291 Daehak-ro, Yuseong-gu, Daejeon, 34141, Republik Korea

Hanul Kim & Siyoung Q. Choi

Abteilung für Bio- und Gehirntechnik, Korea Advanced Institute of Science and Technology (KAIST), 291 Daehak-ro, Yuseong-gu, Daejeon, 34141, Republik Korea

Congqi Yang & Seongjun Park

KAIST Institute for the NanoCentury, Korea Advanced Institute of Science and Technology (KAIST), Daejeon, 34141, Republik Korea

Siyoung Q. Choi

KAIST Institute for Health Science and Technology, 291 Daehak-ro, Yuseong-gu, Daejeon, 34141, Republik Korea

Seongjun Park, Jae-Woong Jeong und Steve Park

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

G.-HL, YRL, J.-WJ und Steve P. konzipierten das Konzept und gestalteten Experimente. G.-HL entwarf die Tinte, führte die chemische und elektrische Charakterisierung durch und führte eine Datenanalyse durch. YRL führte die experimentellen Arbeiten durch, einschließlich der Tintenvorbereitung, des Düsendrucks und der Herstellung weicher Elektronik, und führte die mechanische Charakterisierung durch. Hanul K. führte eine Computersimulation zum rheologischen Verhalten von Tinte durch. DK und Hyeonji K. unterstützten die Herstellung von Soft-Elektronik. CY und Seongjun P. führten einen Biokompatibilitätstest durch. SQC gab Kommentare zur Datenanalyse ab. J.-WJ und Steve P. waren für die Leitung aller Aspekte dieses Projekts verantwortlich. G.-HL hat den Entwurf geschrieben. J.-WJ und Steve P. haben das Manuskript überarbeitet. Alle Autoren diskutierten die Ergebnisse und das Manuskript.

Korrespondenz mit Jae-Woong Jeong oder Steve Park.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Communications dankt den anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Peer-Reviewer-Berichte sind verfügbar.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die Originalautor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht gesetzlich zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Lee, GH., Lee, YR, Kim, H. et al. Schnelles, meniskusgesteuertes Drucken von stabilen, halbfesten, mikrogranularen Flüssigmetallpartikeln für Soft-Elektronik. Nat Commun 13, 2643 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30427-z

Zitat herunterladen

Eingegangen: 07. Dezember 2021

Angenommen: 28. April 2022

Veröffentlicht: 12. Mai 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-30427-z

Jeder, mit dem Sie den folgenden Link teilen, kann diesen Inhalt lesen:

Leider ist für diesen Artikel derzeit kein gemeinsam nutzbarer Link verfügbar.

Bereitgestellt von der Content-Sharing-Initiative Springer Nature SharedIt

Naturkommunikation (2023)

Wissenschaft China Technologische Wissenschaften (2023)

Durch das Absenden eines Kommentars erklären Sie sich damit einverstanden, unsere Nutzungsbedingungen und Community-Richtlinien einzuhalten. Wenn Sie etwas als missbräuchlich empfinden oder etwas nicht unseren Bedingungen oder Richtlinien entspricht, kennzeichnen Sie es bitte als unangemessen.

Nachricht